In Villainous: Bigger and Badder neemt elke speler de controle over een van de drie Disney figuren, elk een schurk in een andere Disney film, met name Syndrome (The Incredibles), Lotso (Toy Story 3), en Madam Mim (The Sword in the Stone). Elke speler heeft zijn eigen schurkendek, lotendek, spelersbord en 3D-personage.

Tijdens een beurt verplaatst de actieve speler zijn personage naar een andere plek op zijn spelersbord, onderneemt een of meer van de acties die op dat veld zichtbaar zijn (vaak door kaarten uit zijn hand te spelen), en vult dan zijn hand aan tot vier kaarten. Kaarten zijn bondgenoten, voorwerpen, effecten en voorwaarden. Je moet je kaarten gebruiken om je unieke winvoorwaarde te vervullen.

Met een van de acties kun je een andere speler kiezen, twee kaarten trekken van de noodlotsstapel van die speler en er dan een uitspelen op het bord van die speler, waarbij je twee van de vier actievelden op een van de locaties van die speler bedekt. De noodlotstapel bevat helden, voorwerpen en effecten uit de film van die schurk, en met deze kaarten kunnen andere spelers met die specifieke schurk rotzooien.

Net als in The Incredibles neemt Syndrome het op tegen Frozone en de familie Parr en gebruikt hij zijn volgelingen en geavanceerde technologie om als winnaar uit de bus te komen. Om als Syndrome te winnen, moeten spelers de Omnidroid upgraden en deze en alle helden in zijn rijk verslaan. Lotso probeert Sunnyside Daycare te controleren door de kracht van vier helden te verminderen (met behulp van een spelmechanisme dat nieuw is voor Disney Villainous) en die helden te verplaatsen naar de Rupsenkamer van de kleuters. Tenslotte zullen degenen die als Madam Mim spelen een tovenaarsduel tegen Merlijn moeten winnen, waarbij Mim's Transformaties worden gebruikt om die van Merlijn te verslaan.